Reúne los fondos de los antiguos Museo Arqueológico Provincial y Museo Parroquia de San Vicente.
La colección se exhibe en tres apartados:
Arqueología: con muestras arqueológicas de la cultura hispano-romana, visigoda, musulmán y mudéjar. Se conservan algunas tumbas hebreas procedentes del cementerio de la ciudad.
Bellas Artes: componen esta sección importantes obras de El Greco como "Asunción de la Virgen" y trabajos de artistas toledanos de los siglos XVI y XVII.
Artes Industriales: sala dedicada a la artesanía local, con objetos como cerámica, orfebrería o vidrio.